Технологические особенности производства

Введение

 

В связи с актуальностью проблемы наработки минорных актинидов в ОЯТ, содержащим плутоний, появилась необходимость наработки возможных решений проблемы нераспространения, повышения безопасности, переработки и хранения минорных актинидов. В первую очередь это важно по следующим причинам:

)   Дороговизна хранения.

)   Проблемы безопасности, рассматривающиеся относительно вопросов критмассовых параметров, связанные с потенциальной возможностью использования этих материалов для создания ядерных взрывных устройств.

)   Проблемы безопасности, рассматривающиеся относительно вопросов радиоактивных характеристик, связанных с потенциальной возможностью использования этих материалов для создания угроз людям и среде обитания.

)   Целесообразности переработки актинидов, накопившихся в ОЯТ, для дальнейшего использования в других областях применения, помимо ядерной энергетики.

Кюрий: ²⁴²Cm в виде окиси в качестве мощных радиоизотопных источников энергии, источник б- излучения, нейтронные источники высокой мощности для «поджигания» (запуска) специальных атомных реакторов, создание компактных атомных реакторов со сверхвысоким энерговыделением, нуклиды и ²⁴³Cm применяют в изотопных источниках тока. Америций: ²⁴¹Am источник альфа - и мягкого (60 кэВ) гамма-излучения, снятие электростатических зарядов в промышленности с пластмасс, синтетических пленок и бумаги, использование внутри некоторых детекторов дыма, ^242mAm в качестве перспективного топлива для сверхкомпактных ядерных реакторов. Нептуний: изотоп нептуния ²³⁹Np является удобным и легко доступным индикатором при химических исследованиях, для получения плутония, теоретически как топливо для реакторов, а также в ядерном оружии. [2]

Минорные актиноиды нарабатываются в ОЯТ ядерных реакторов совместно с энергетическим плутонием, количество которого намного больше, вследствие чего важным моментом является определение относительной роли минорных актиноидов по сравнению с энергетическим плутонием в отношении указанных выше проблем безопасности. Проблема минорных актиноидов возникла в основном в связи с широким распространением и наращиванием мощности ядерной энергетики, основанной на легководных и тяжеловодных, а также газографитовых и водографитовых реакторах, и в связи с распространением производств по радиохимической переработке ОЯТ.

Для сравнения относительной роли минорных актиноидов и энергетического плутония было введено понятие их плутониевого эквивалента, а для сравнения роли минорных актиноидов с химическими веществами - понятие их химического эквивалента. На основе анализа соотношений наработки для двух основных легководных и тяжеловодных типов ядерных реакторов был определен уровень значимости различных минорных актиноидов в отношении рассматриваемых аспектов безопасности. При этом значение одних минорных актиноидов оказалось достаточно велико, в то время как другие минорные актиноиды существенно более слабо влияют на те или иные аспекты безопасности. Обоснование важности значения минорных актиноидов в решении проблемы безопасности, связанной с распространением ядерных и радиоактивных материалов, и выяснение конкретных особенностей наработки и характеристик этих веществ, подтолкнуло исследователей искать пути решения сокращения отходов атомных реакторов, содержащих минорные актиниды. Одним из важнейших способов применения кюрия, америция и нептуния стало использование их в реакторах в качестве примесей (в количестве 1-40%) в композиционных топливных материалах, содержащих делящееся вещество на основе диоксида урана и диоксида плутония.

 

Общие сведения

К минорным актиноидам относятся долгоживущие и относительно долгоживущие изотопы нептуния (²³⁷Np), америция (²⁴¹Am, ²⁴³Am) и кюрия (²⁴²Cm, ²⁴⁴Cm, ²⁴⁵Cm), нарабатываемые в ядерных реакторах.

Нептуний

К долгоживущим изотопам нептуния, нарабатываемым в значимых количествах в реакторах на тепловых нейтронах, относится изотоп ²³⁷Np с периодом полураспада

Т_1/2= 2,1410⁶лет. Схема его радиоактивного распада до ближайшего долгоживущего дочернего ядра имеет вид:

(T_1/2= 2,1410⁶лет; б) →Pa-233 (T_1/2= 27 суток; в) →U-233 (T_1/2= 1,5910⁵лет; б) [2], [5]

 

Поскольку время жизни Ра-233 относительно невелико по сравнению с характерным временем, в течение которого в рамках исследуемого вещества (несколько лет или десятилетий) существует материал, содержащий нептуний, то мы должны принять, что в этом материале Np-237 и Ра-233 находятся в радиационном равновесии и их активности равны.

Америций

К долгоживущим изотопам америция, нарабатываемым в значимых количествах в реакторах на тепловых нейтронах, относятся изотопы Аm-241 иAm-243. Изотоп Аm-242m нарабатывается в существенно меньших количествах, однако его содержание в америции, выделяемом из ОЯТ, может оказывать значительное влияние на характеристики нейтронного излучения материала.

Схема радиоактивного распада Am-241 до ближайшего долгоживущего дочернего ядра имеет вид:

 

Am-241 (T1/2= 4,32102 лет; б) →Np-237 (T1/2= 2,14106 лет; б)

 

Схема радиоактивного распада Am-243 до ближайшего долгоживущего дочернего ядра имеет вид:

 

Am-243 (T1/2= 7, 3810³лет; б) →Np-239 (T1/2= 2,35 суток; в-) →Pu-239 (T1/2= 2,4210⁴лет; б)

 

Схема радиоактивного распада Am-242m до ближайшего долгоживущего дочернего ядра имеет вид:

 

Am-242m (T1/2= 1,5210²лет; г) →Am-242 (T1/2= 16 часов; 82% в-; 18% ЭЗ*)) →Pu-242 (T1/2= 3,7610⁵лет;б) →Cm-242 (T1/2= 1,6310²суток; б) →Pu-238 (T1/2= 88 лет; б).

 

Тепловыделение и нейтронный фон материала, содержащего Am-242m, определяются распадом дочернего ядра Сm-242. Следует отметить высокий нейтронный фон, связанный со спонтанным делением Сm-242, находящегося в материале в равновесном состоянии с Аm-242m. Основной линией г-излучения, сопровождающей распад Am-242m, является изомерный переход с энергией Ег= 49 кэВ и интенсивностью ~ 1 квант / распад. [1], [2], [5]

Кюрий

К долгоживущим изотопам кюрия, нарабатываемым в значительных количествах в ядерных реакторах на тепловых нейтронах, относятся изотопы Cm-242, Cm-244 и Cm-245. При этом изотоп Cm-242 имеет относительно небольшое время жизни, и его накопление определяется текущей энерговыработкой и временем выдержки ОЯТ до переработки.

Изотоп Сm-242

Схема радиоактивного распада радионуклида Cm-242 имеет вид:

 

Сm-242 (Т1/2= 163 суток; б) →Pu-238 (Т1/2= 87,7 лет; б) →U-234 (Т1/2= 2,4610⁵лет; б)

 

В связи с быстрым распадом Cm-242 его активность достаточно быстро сравнивается с активностью дочернего ядра Pu-238.

Схема радиоактивного распада радионуклида Cm-244 имеет вид:

 

Cm-244 (Т1/2= 18, 1 лет; б) →Pu-240 (Т1/2= 6, 56103 лет; б).

 

В связи с достаточно большим временем жизни Cm-244 в течении интересующего нас времени, его активность является определяющей и вкладом Pu-240 можно пренебречь. [1], [2]

Схема радиоактивного распада Cm-245 до ближайшего долгоживущего дочернего ядра имеет вид:

 

Сm-245 (Т1/2= 8,510³лет; б) →Pu-241 (Т1/2= 14,4 лет; в) →→Am-241 (Т1/2= 4,3310²лет; б).

 

Изотоп	С0	Тип распада	Q	Еб	Ев	Ег	W
Np-237 Pa-233	0.7 0.7	б в	4,96 0,57	4,77 0	0 0,064	33 200	0.021
Am-241	3440	б	5,64	5,48	-	29	111
Am-243 Np-239	200 200	б в	5,44 0,72	5,27 0	0 0,118	48 175	6.6
Am242m Am-242  Cm-242	9750 1750 8000 8000	г ЭЗ в г	0,072 0,75 ЭЗ, 17,3% 0,66 в, 82,7% 6,2	0 0 0 6,1	0 0 0,16 0	49 18 1.8	310
Cm-242 Pu-238	3.3*10^6 1.72*10^4	б б	6,2 5,6	6,05 5,5	- -	1.8 2	121000 560
Cm-244	8.1*10^4	б	5,9	5,8	-	2	2930
Cm-245 Pu-241	171 171	б в	5,62 0,021	5,39 0	-5,3*10^-3)	21 -	5.55

₀ - удельная активность материала в расчете на 1 кг Np-237 (Ки/кг);- энергия распада (МэВ);б - энергия б-частиц (МэВ);в - средняя энергия в-частиц (МэВ);г - общая энергия г-квантов (кэВ);- тепловыделение (Вт/кг). [1]

 

Технологические особенности производства

 

Композиционный топливный материал содержит делящееся вещество на основе диоксида плутония, диоксида урана и инертный разбавитель. Он также дополнительно содержит в качестве делящегося вещества минорные актиниды (Am, Cm, Np). Сегодня топливо для быстрых реакторов позволяет принять и уничтожить эти компоненты в одном и том же реакторе. В результате заметно снижается радиотоксичность радиоактивных отходов, и через не очень большое количество времени после выгрузки топлива удаётся выйти на экологическое равновесие. Использование нептуния в виде топлива быстрых реакторов позволяет убить двух зайцев: получить энергию и избавиться от нуклида, опасного с экологической и террористической точек зрения.

Младшие актиниды (в том числе - нептуний) деления могут выжигаться при подмешивании их к основному топливу или заключении в инертную матрицу в специальных сборках. На основе уже освоенных быстрых реакторов с натриевым теплоносителем при соблюдении условий безопасности возможно создание подкритических гибридных систем, включающих подкритический ядерный реактор и протонный ускоритель. Такие системы повышают эффективность выжигания младших актинидов до 40%. Расчеты показывают, что в реакторе тепловой мощностью 400 МВт выжигание минорных актинидов может составить до 125 кг (Np или Am) в год.

В России работоспособность виброуплотненных ТВЭЛов с топливной композицией (U, Np) O₂ (нептуния до 5%.) экспериментально подтверждена в реакторе БОР-60 до выгорания ~20%. Послереакторные исследования продемонстрировали хорошую совместимость оболочки из сплава ЧС-68 (аустенитная хромо-никеливая сталь класса 16-15 марки в холоднодеформированном (до 20%) состоянии) [3] с топливом (U, Np) O₂, структурную стабильность топлива и типичные для оксидного достехиометрического топлива распределения основных продуктов деления в облученном топливе. Показано отсутствие существенных отличий в работоспособности ТВЭЛов с (U, Np) O₂ топливом по сравнению с ТВЭЛами, содержащими UO2 или (U, Pu) O₂ топливо. [4]

минорный изотоп актиноид ядерный

Рис. 1 Микроструктура облученного (U, Np) O₂ топлива, выгорание 13,7%

 

12Следующая ⇒

Поделиться:

Воспользуйтесь поиском по сайту: