Области распространения и затухания

ФОНОНЫ В НАНОКРИСТАЛЛАХ

 

Санкт-Петербург

2006 г.

ФОНОНЫ В НАНОКРИСТАЛЛАХ

ОГЛАВЛЕНИЕ

I. КОЛЕБАТЕЛЬНЫЕ ЗОННЫЕ СОСТОЯНИЯ В СВЕРХРЕШЕТКАХ

1. Низкоразмерные 3D, 2D, 1D, 0D системы

2. Фононы в объемных и ограниченных структурах

3. Размерно-ограниченные кристаллические среды. Дискретность волнового вектора

4. Сложенные (folding modes) акустические моды

5. Рамановское рассеяние на сложенных (folding phonons) акустических фононах.

6. Квантованные конфайнментные оптические моды (Confinement modes).

7. Рамановское рассеяние на конфайнментных оптических фононах.

8. Квантованные нтерфейсные оптические моды (Interface modes).

9. Рамановское рассеяние на интерфейсных модах.

10. Модель диэлектрического континуума для предельных фононов с k =0.

II. ФОНОНЫ В НАНОКРИСТАЛЛАХ

1. Модель упругого континуума. Лэмбовская мода.

2. Модель механического континуума. Конфайнментные оптические моды.

3. Модель диэлектрического континуума. Интерфейсные оптические моды.

4. Расчеты колебательных спектров нанокристаллов.

 

Низкоразмерные 3D, 2D, 1D, 0D системы

Благодаря развитию современных методов роста, таких как молекулярно-пучковая эпитаксия, металлоорганическая газофазная эпитаксия и др., в настоящее время стало возможным выращивание гетероструктур, состоящих их разных типов кристаллов. Одной из разновидностью таких структур являются сверхрешетки, в которых два типа кристаллов имеют периодическое расположение вдоль одного из направлений (ось роста). Другим типом двумерной наноструктуры является квантовая яма, представляющая собой тонкий слой одного полупроводника в достаточно объемном массиве другого полупроводника. Были успешно изготовлены и изучались структуры с размерностью единица (одномерные структуры), которые называются квантовыми проволоками. Подобные структуры изображены на рис.1, рис.2 и рис.3. Цель настоящей главы состоит в изучении колебательных свойств таких двумерных, одномерных и нульмерных структур (т.н. квантовых точек).

Рис. 1. Электронно-микроскопическое изображение сверхрешетки полупроводниковых кристаллов AlAs и GaAs, состоящих из последовательного расположения 10 слоев AlAs и 10 слоев GaAs. Справа помещена фотография сверхрешетки GaSb/AlSb.

 

 

 

 

Рис. 2. Электронно-микроскопическое изображение квантовых точек некоторых полупроводниковых кристаллов.

 

 

Рис. 3. Схематическое изображениее и электронно-микроскопическая фотография квантовой ямы в кристалле кремния.

Фононы в объемных и ограниченных структурах

Периодичноть кристалла приводит к существованию зонных разрешенных состояний (как электронных, так и колебательных). Это означает, что собственные колебания системы периодически расположенных атомов образуют области частот, в которых механические волны распространяются без затухания. В одномерной модели кристалла, представляемой часто одноатомной цепочкой, это – акустическая ветвь. В одномерной двухатомной цепочке это – акустическая и оптическая ветви.

Области распространения и затухания

Дисперсионные соотношения для одноатомной одномерной цепочки известны. Частоты возможных собственных (незатухающих) мод определяются формулой

 

,

 

где волновой вектор k задан в зоне Бриллюэна.

 

Для цепочки конечных размеров обычно используют циклические граничные условия Борна-Кармана, устанавливающие идентичность атома n и n+N:

 

U_n=A exp [ i (w×t+nak)] = Aexp [ i (w×t+ (n+N) ak)] = U_n+N

exp [ iNka ]=1; Nka= 2 pp; p=0, 1, 2 ...N– 1;

–p/a < k=p 2 p/Na < +p/a; –N/ 2 < p < +N/ 2.

 

Таким образом, в кристалле, имеющим N элементарных ячеек, может существовать лишь N различных собственных частот (фононов). Вид дисперсионных зависимостей как функции от волновых векторов показан на рис. 4.

 

 

 

 

Рис. 4. Моноатомная цепочка: а) цепочка частиц массой m с периодом решетки a; б) дисперсионная зависимость w(k) для линейной моноатомной цепочки. Тангенс угла наклона дисперсионной зависимости равен скорости звука в цепочке. в) физический смысл волнового вектора k. Если найти ближайший к атому n атом n+m, имеющий то же смещение, что и атом n, т.е. потребовать выполнения U_n=U_n+m, то ясен физический смысл волнового вектора k: эта величина по модулю равна 2p¤λ, где λ=am – длина волны возбуждения.

 

 

Так как дисперсионная зависимость w (k) периодична по k с периодом 2 p/a, область изменения волнового вектора k также периодична и выбирается симметричной от – p / a до + p / a, чтобы учесть волны, бегущие в противоположных направлениях. Эта область носит название первой зоны Бриллюэна. Таким образом, максимальная частота собственных колебаний системы не можен превышать w_max= (4 β / m)^1/2. Волны с частотами w>w_max будут распространяться через цепочку с затуханием, поскольку при этом условии из дисперсионного соотношения следует, что sin (ka/ 2) > 1, т.е. волновой вектор k представляет собой комплексную величину k+ia:

 

 

Мнимая часть этого выражения равна нулю, т.к. частота действительна. Следовательно, cos (ka/ 2) =0 и k=p/a, т.е. соседние частицы при таком движении колеблются в противофазе, а само движение имеет вид затухающей с коэффициентом a волны (рис. 5):

 

.

 

Для малых волновых векторов k»0 (l ®¥) движение частиц происходит в фазе с частотами, пропорциональными величине k (ka<< 1). При увеличении волнового вектора до значения p / a, соответствующего границе зоны Бриллюэна, частота принимает значение w_max= (4 β / m)^1/2, а на более высоких частотах волновой вектор становится комплексным k=p / a + ia, причем действительная его часть равна p / a. На графике дисперсионной зависимости (рис. 7) комплексное значение волнового вектора удобно откладывать по оси k за значением p / a, соответствующем границе зоны Бриллюэна, подчеркивая этим, что действительная его часть равна p / a.

 

 

Рис. 5. Колебания моноатомной цепочки с частотами выше максимальной. Вид движений при вынужденных колебаниях цепочки с частотами w²>>w²_max= 4 b/m, [ w= 4 b/m^.sin (ka/ 2)].Если частота внешнего воздействия w²>>w²_max= 4 b/m, это означает, что волновой вектор k является комплексным числом k=k+i c, так что sin(ka/2)=sin [(k+ic) a/ 2] =sin (ka/ 2)× ch (c a/ 2)+ i×cos (ka/ 2)× sh (c a/2); поскольку sin (ka/ 2) определяет физическую частоту w= 4 b/m^.sin (ka/ 2), и должен быть действительным числом, мнимая часть этого выражения равна нулю, что может иметь место только когда значение ka/2=p/2. Таким образом, соседние частицы колеблются в противофазе. Поэтому смещение частиц в цепочке должно иметь вид: u_n=A×exp [ i (w×t+an/pa)] ×exp (– c an). Это показано на рисунке.

 

В бесконечной одномерой цепочке, элементарная ячейка которой содержит 2 частицы (см. рис. 6), существуют две ветви – акустическая и оптическая. Трехмерным аналогом такой модели могут быть кристаллы NaCl, KBr и др. Постоянная решетки a=a'/ 2, a' – расстояние между соседними атомами, массы частиц – m ₁ >m ₂, упругие силовые постоянные – b ₁ =b ₂ =b. Обычно используют четную нумерацию для частиц массы m ₁ и нечетную – для частиц массы m ₂. Соответствующие смещения U _{2 n} и U _{2 n+ 1}. Система дифференциальных уравнений, описывающая движение частиц, имеет бесконечное число пар уравнений, имеющих для легкой и тяжелой частицы следующий вид:

.

 

Решение этой системы ищут в виде, удовлетворяющем теореме Блоха, т.е. в виде периодической функции, определенной в элементарной ячейке, домноженной на фазовый множитель expi (k,r _n):

 

,

 

где A ₁ и A ₂ – амплитуды смещений частиц массы m ₁ и m ₂, w – частота колебаний, а k – волновой вектор возбуждения.

Подстановка этих решений в бесконечную систему дифференциальных уравнений приводит eё к однородной системе из двух алгебраических уравнений относительно неизвестных амплитуд колебаний А ₁ и А ₂. Известно, чтобы система имела нетривиальное (ненулевое) решение, необходимо, чтобы ее детерминант равнялся нулю.

 

A ₁(m ₁ w ² – 2 b) +A ₂2 bcoska'=0

A ₁2 bcoska'+A ₂(m 2 w ² – 2 b) =0.

 

Это дает связь между частотой возбуждения w и волновым вектором k, которая, как известно, носит название дисперсионного соотношения:

 

(1)

 

Дисперсионное соотношение можно записать и так (ибо 1 - 2 sin ² ka'=coska):

 

. (2)

 

Здесь волновой вектор k принимает ряд значений в соответствии в граничными условиями задачи. Дисперсионное условие имеет два корня w ₁, w ₂, так что каждому значению волнового вектора k соответствует две волны. Таким образом, дисперсионная кривая имеет две ветви – акустическую (знак –) и оптическую (знак +).

Легко получить значения частот при k=0 и на границе зоны Бриллюэна (k=p/a). Для акустических колебаний это область от w_a^min=0 до w_а^max= (2 b/m ₁)^{1 / 2}, а для оптических это область от w_o^min= (2 b/m ₂)^{1 / 2}до значения w_o^max= (2 b (1 /m ₁ + 1 /m ₂))^{1 / 2}. Если ограничиться взаимодействием лишь ближайших соседей, то ветви внутри зоны гладки. Обе ветви идут не пересекая друг друга и имеет место область запрещенных частот от значения (2 b/m ₁)^{1 / 2} до (2 b/m ₂)^{1 / 2}.

Известно, что частоты акустической и оптической ветви вблизи границы зоны Бриллюэна меняются по параболическому закону, а групповая скорость волны на границе зоны Бриллюэна равна нулю, т.е. это стоячая волна.

 

Рис. 6. Дисперсионная зависимость w(k) для двухатомной линейной цепочки. 1 – дисперсивная область, т.е. зона собственных колебательных состояний); 2 – реактивная область – красная, т.е. запрещенная зона частот.

 

 

В области запрещенных частот, т.е. в области от значения (2 b/m ₁)^{1 / 2} до (2 b/m ₂)^{1 / 2} и выше самой высокой частоты, равной w_o^max= (2 b (1 /m ₁ + 1 /m ₂))^{1 / 2}, распространение механических волн будет происходить с затуханием, так как волновой вектор колебаний будет комплексным. Действительно, дисперсионное уравнение (1) можно переписать как функцию от частоты:

(3)

 

Решение этого уравнения дает как действительные, так и комплексные значения волнового вектора k для любых частот. Легко проверить, что в области запрещенных частот между акустической и оптической ветвью действительная часть волнового вектора равна, как и в одноатомной цепочке, p/a, так что соседние атомы колеблются в противофазе. В области запрещенных частот выше самой высокой частоты соседние атомы колеблются в фазе, т.е. действительное часть волнового вектора равна нулю. Поэтому на графике эту часть дисперсионной зависимости рисуют слева от нуля, подчеркивая тем самым, что в этом случае имеется только мнимая часто волнового вектора. Подобный график для цепочки с массами m ₁=2 и m ₂=5 и силовых констант b =35000 построен на рис. 7.

 

Используя дисперсионное соотношение, можно построить зависимости w (k) для одномерной модели кристалла CdSe, приведенную на рис. 7. Из рисунка видно, что в нанокристалле могут существовать собственные колебания не с любыми частотами, а только с теми, которые попадают в разрешённую область либо акустических движений, либо оптических колебаний.

 

 

Рис. 7.Дисперсионные з ависимости для одномерной модели кристалла. Рисунок содержит 3 области волновых векторов, в которых построены дисперсионные зависимости частот колебаний механической волны. Область k с действительными значениями волнового вектора k представляет собой область собственных колебаний одномерной цепочки. Смещения здесь равны: U _n= Ae^ikan Область справа представляет собой область затухающих волн с комплексным волновым вектором k = π/a + ia/a. Смещения здесь равны: U_n= Ae^iπn e^–an. В области слева от нуля существуют только затухающие колебания с чисто мнимым значением волнового вектора k = ia. Мнимая часть волнового вектора показывает, насколько быстро происходит затухание колебаний в запрещённых областях частот. Для этой модели колебания, попадающие в частотную область между акустической и оптической ветвями, затухают с волновым вектором k = π/a + i (π /2)/ a, что на расстоянии 2 a соответствует затуханию в e раз.

 

Данные колебания соответствуют фононным ветвям из области рисунка с действительными значениями волнового вектора k. Колебания из запрещённых зон (зона частот между акустической и оптической ветвью и область частот выше наибольшей собственной частоты) затухают в кристалле. Волновой вектор таких фононов имеет отличную от нуля мнимую часть. Значение мнимой части волнового вектора характеризует затухание таких колебаний. В областях 1 и 3 построены зависимости частот вынужденных колебаний кристалла от мнимых частей волновых векторов. Такие движения соответствуют затухающим колебаниям. Например, амплитуда колебания с частотой 280 cm^–1 для данной модели кристалла CdS уменьшается в e раз на расстоянии в 1 элементарную ячейку.

123456789Следующая ⇒

Поделиться:

Воспользуйтесь поиском по сайту: