Радионуклиды естественного происхождения

Радионуклиды естественного происхождения

Второй фактор, мешающий измерениям чистых β -излучателей ⁹⁰Sr и ⁸⁹Sr, - излучение естественных радиоактивных продуктов. В первую очередь к таковым относятся ⁴⁰К и продукты распада ²³⁸U и ²³²Th. Изотоп ⁴⁰К в 89. 3% случаев испытывает чистый β -распад, а в 10. 7% случаев - К-захват, в этом случае всегда образуется дочернее ядро ⁴⁰Аr в возбужденном состоянии с энергией 1461 кзВ. Период полураспада 1. 28· 10⁹ лет, граничная энергия β -спектра 1312 кэВ. Содержание ⁴⁰К. в естественной смеси изотопов калия 0. 0118%, а удельная активность в почве составляет от 100 до 1000 Бк/кг, т. е. на порядок выше, чем содержание ⁹⁰Sr в верхних слоях почвы, обусловленное глобальными выпадениями после ядерных испытаний.

²³⁸U и ²³²Th являются родоначальниками радиоактивных цепочек распада:

4. 47+8 лет 24. 1 сут 1. 17 мин. 2. 45+5 лет 7. 52+4 лет 1608 лет 3. 82 сут. 3. 11 мин.

26. 8 мин. 19. 9 мин. 1. 64-4 с. 21. 8 лет 5. 01 сут. 138. 4 сут.

1. 41+10лет 5. 75лет 8. 15час 1. 91лет 3. 66сут. 55. 6с 0. 145с

α β _{3. 055 мин}

10. 64час. 60. 5м β α _{2. 96-7с}

В этик цепочках есть и α -, и β -излучатели, многие распады сопровождаются испусканием γ -квантов. Средняя удельная активность материнских ²³⁸U и ²³²Th в почве составляет от 10 до 100 Бк/кг, т. е. находится на уровне глобальных выпадений ⁹⁰Sr и вместе с дочерними в той или иной мере мешает измерениям содержания ⁹⁰Sr и ⁸⁹Sr в пробах.

Кроме указанных радионуклидов в природе существуют и другие радионуклиды естественного происхождения - ³Н, ⁷Be, ¹⁴С, ²²Na, ⁸⁷Rb, ¹¹⁵In, ¹²⁴Sn, ¹³⁸La, ¹⁴⁷Sm, ¹⁷⁶Lu и др. Их активность в почве на несколько порядков ниже, чем активность ⁴⁰К, ²³⁸U и ²³²Th, поэтому серьезных помех измерениям ⁹⁰Sr и ⁸⁹Sr они составить не могут.

Особенности измерения содержания 90Sr и 89Sr в пробах внешней среды

Обычно для измерения содержания ⁹⁰Sr применяет химические методы выделения из пробы либо стронция, либо иттрия. При этом используется дорогостоящие реактивы, сложные химические технологии пробоподготовки, специальная посуда и т. п. После выделения указанных изотопов измерения производят на счетной установке, регистрируя β -частицы. Уровень излучения мешающих радионуклидов при химическом отделении снижается на несколько порядков и практически не влияет на результаты измерений. Однако здесь возникают некоторые трудности. Если в смеси присутствуют изотопы ⁹⁰Sr и ⁸⁹Sr, то счетная установка будет одинаково регистрировать оба радионуклида и, чтобы избавиться от излучения ⁹⁰Sr, имеющего Т_1/2 = 50. 5 дней, необходима длительная выдержка пробы или длительные измерения кривой распада смеси. Даже если в смеси отсутствует ⁹⁰Sr, т. е. проба взята далеко от АЭС, измерения ⁹⁰Sr не будут достоверными. При химическом выделении неизвестная часть дочернего ⁹⁰Y может попасть в пробу, поэтому пробу необходимо выдержать ~ 10 дней до достижения равновесия в системе ⁹⁰Sr - ⁹⁰Y и только после этого проводить измерения. Если же химически выделять иттрий, то по его активности можно судить о содержании материнского ⁹⁰Sr только в ограниченном числе случаев - когда заранее известно, что в исходном веществе ⁹⁰Sr - ⁹⁰Y находились в равновесии. Для почвы равновесие, как правило, соблюдается, а для биологических объектов и растительного, и животного происхождения - нет. Таким образом, применение радиохимии оправдано для единичных проб и очень затруднено при массовых измерениях большого количества образцов.

В случае полевых или массовых измерений предпочтительнее выбрать способ измерений без химической пробоподготовки, т. е. измерять источники большого объема и учитывать самопоглощение бета-частиц в источнике, а также возможное наличие мешающих измерениям радионуклидов как искусственного, так и естественного происхождения. Для этой цели наиболее удобен бета-спектрометрический способ проведения измерений с достаточно тонким детектором из вещества с небольшим атомным номером. Толщину детектора следует выбирать такой, чтобы пробеги β -частиц умещались полностью, а эффективность регистрации γ -излучения была максимально низкой, поскольку многие мешающие измерениям нуклиды имеют интенсивное γ -излучение. Толщину источника тоже не следует выбирать больше, чем пробег β -частиц. т. к. из больших глубин β -частицы уже не будут попадать в детектор, а γ -кванты - будут. Содержание некоторых мешающих радионуклидов может быть проконтролировано в дополнительных γ -спектрометрических измерениях и вычтено из результата β -спектрометрических измерений.

Бета-спектры по своей природе представляют собой непрерывные функции энергии, имеющие единственную особую точку - граничную энергию, причем подход к этой граничной энергии достаточно плавный, поэтому отклик спектрометра на β -излучение будет иметь вид плавной функции, в общем индивидуальной для каждого радионуклида, но для близких граничных энергий спектров функции отклика трудноразличимы.

Если ввести нижний энергетический порог регистрации β -спектров ~ 1 МэВ, то список мешающих радионуклидов резко сократится. Из продуктов деления останутся только ¹⁰⁶Ru и ¹⁴⁴ Pr (в равновесии с материнскими ¹⁰⁶Ru и ¹⁴⁴Се), которые могут быть в пробах только в течение нескольких лет после аварии и практически отсутствуют в выбросах АЭС. Из естественных продуктов останутся ^234mРа, ²¹⁴Bi, ²¹⁰Bi из ряда ²³⁸U, ²²⁸Ac, ²¹²Bi и ²⁰⁸Тl из ряда ²³²Th и ⁴⁰К. ⁹⁰Sr, имеющий граничную энергию β -спектра 547 кзВ, регистрироваться не будет, но будет регистрироваться его дочерний ⁹⁰Y.

На рис. 4. 6 представлены спектры эмиссии атомов некоторых мешающих радионуклидов естественного происхождения в сравнении со спектром эмиссии ⁹⁰Y, и на рис. 2 - аппаратурные отклики на эти спектры в случае абсолютно толстого поглощающего источника, вплотную прилегающего к детектору с толщиной, равной пробегу самых быстрых электронов. Из рис. 4. 7 наглядно видно, насколько трудно различить между собой отклики на излучения ⁴⁰К и ⁹⁰Sr, ⁹⁰Y и ^234mРа, поэтому всегда целесообразно из аппаратурного спектра предварительно исключить вклады от всех радионуклидов, содержание которых можно заранее определить на γ -спектрометре. Особую трудность доставляет вклад в суммарный спектр от ^234mРа.

Этот радионуклид всегда находится в равновесии с материнским ²³⁸U, причем равновесие соблюдается для участка ²³⁸U - ²³⁴U. Далее по цепочке располагается долгоживущий ²³⁰Th с периодом полураспада 7. 5· 10 лет, имеющий отличные от урана химические свойства, и при формировании почвенного слоя он уже не находится в равновесии с ²³⁸U. Следующий за ^230Th - ²²⁶Ra (T_1/2 = 1609 лет) еще сильнее нарушает равновесие в цепочке, а его дочерний ²²²Rn (Т_1/2 = 3. 8 сут. ), являясь инертным газом, может вообще диффундировать из почвы и еще сильнее смещать равновесие. Таким образом, косвенно содержание ^234mРа можно определить только по излучению одного из четырех первых радионуклидов в цепочке ²³⁸U. Эти радионуклиды практически не имеют интенсивных γ -линий и единственный способ оценки - определение содержания ²³⁸U по его α -излучению, что представляет собой очень трудоемкую, длительную и дорогостоящую процедуру. Следовательно, излучение ^234mРа в пробах почвы всегда будет мешать определению ⁹⁰Y, и неопределенность этого измерения соответствует содержанию ²³⁸U в почве, т. е. 10 ÷ 100 Бк/кг. В случае же проб биологических объектов продукты распада ²³⁸U и ²³²Th как правило вообще не мешают измерениям ⁹⁰Y.